江西万璟受魏忠贤陷害惨死，钱士升破产以恤其家，为东林党人所推崇。崇祯元年(1628)起用为少詹事，主管南京翰林院，总裁《实录》。次年，值业师钱龙锡被捕，即告病归里。崇祯四年为南京礼部右侍郎，代理尚书职务。任内奉旨祭告皇陵，见土地多荒芜，上疏
